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論文

A Raman spectroscopy study of bicarbonate effects on UO $_{2+x}$

McGrady, J.; 熊谷友多; 渡邉雅之; 桐島陽*; 秋山大輔*; 紀室辰伍; 石寺孝充

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(12), p.1586 - 1594, 2023/12

https://doi.org/10.1080/00223131.2023.2236104

被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Nuclear Science & Technology)

Raman spectroscopy was used to investigate the effect of bicarbonate solution on the hyperstoichiometric UO $_{2+x}$ surface oxide of UO $_{2}$ pellets. The hyperstoichiometry causes distortion of the UO $_{2}$ lattice, leading to the formation of defect peaks which arise in the Raman spectrum due to a loss of symmetry. By deconvolution of the defect peaks, the extent of oxygen inclusion and defect formation in the surface oxide as a function of bicarbonate concentration was investigated. Immersion in solution caused a reduction in the amount of interstitial oxygen due to dissolution U(V) and U(VI) in the UO $_{2+x}$ oxide surface. The defect concentration increased upon immersion due to the formation of an equilibrium between dissolution and reprecipitation. The bicarbonate concentration affected the defect content which was attributed to different forms of U in solution (hydrolysed UO $_{2}$ $^{2+}$ and UO $_{2}$ (CO $_{3}$ ) $_{2}$ $^{2-}$ ) leading to different rates of reduction and precipitation.

論文

Study on the relation between the crystal structure and thermal stability of FeUO $_{4}$ and CrUO $_{4}$

秋山大輔*; 日下良二; 熊谷友多; 中田正美; 渡邉雅之; 岡本芳浩; 永井崇之; 佐藤修彰*; 桐島陽*

Journal of Nuclear Materials, 568, p.153847_1 - 153847_10, 2022/09

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2022.153847

被引用回数：3 パーセンタイル：68.71(Materials Science, Multidisciplinary)

ウラン酸鉄,ウラン酸クロム、およびその固溶体を合成し、これらのウラン酸塩が異なる熱的安定性を示すメカニズムを研究した。熱的安定性を評価するため、ウラン酸塩試料の熱重量分析を実施した結果、ウラン酸クロムの分解温度(約1250 $^{circ}$ C)に対してウラン酸鉄は低温(約800 $^{circ}$ C)で分解するが、クロムを含む固溶体では熱分解に対する安定性が高まることが分かった。この熱的安定性と結晶構造との関係性を調べるため、エックス線結晶構造解析,エックス線吸収微細構造測定,メスバウアー分光測定,ラマン分光分析による詳細な結晶構造と物性の評価を行ったが、本研究で用いたウラン酸塩試料の間に明瞭な差異は観測されなかった。そのため、熱的安定性の違いは結晶構造に起因するものではなく、鉄とクロムとの酸化還元特性の違いによるものと推定した。クロムは3価が極めて安定であるのに対して、鉄の原子価は2価と3価を取ることができる。このため、ウラン酸鉄の場合には結晶中でウランと鉄との酸化還元反応が起こり、低温での分解反応を誘起したものと考えられる。

論文

Geopolymer and ordinary Portland cement interface analyzed by micro-Raman and SEM

Cantarel, V.; 山岸功

Journal of Nuclear Science and Technology, 59(7), p.888 - 897, 2022/07

https://doi.org/10.1080/00223131.2021.2016510

被引用回数：2 パーセンタイル：53.91(Nuclear Science & Technology)

Geopolymers are a class of material that could potentially be used for sealing and repair of damaged concrete structures. This application is important for both decommissioning activities and standard industrial applications. The purpose of this article is to investigate the interface between ordinary Portland cement and geopolymer. The surface microstructure of the cement is investigated by SEM, EDX, and micro-Raman after embedding in geopolymer or immersion in the activation solution of a geopolymer for various durations. It is found that immersion in the solution induces a dendritic carbonation profile into the cement structure following the CSH gel. On the contrary, embedding in the geopolymer creates a dense, impermeable interface with a thickness of a few micrometers. This interface is found to be dense and brittle and it decreases the permeability of the surface, preventing the penetration of silicates into the cement structure. However, this brittle interface is sensitive to dehydration and can rupture under intense drying. This phenomenon can be utilized to separate the geopolymer and cement but is concerning if the integrity of the material must be guaranteed under extreme conditions.

論文

Multipole polaron in the devil's staircase of CeSb

新井陽介*; 黒田健太*; 野本拓也*; Tin, Z. H.*; 櫻木俊輔*; Bareille, C.*; 明比俊太朗*; 黒川輝風*; 木下雄斗*; Zhang, W.-L.*; et al.

Nature Materials, 21(4), p.410 - 415, 2022/04

https://doi.org/10.1038/s41563-021-01188-9

被引用回数：7 パーセンタイル：77.62(Chemistry, Physical)

Low-energy electronic structures of CeSb which shows multiple phase transitions known as devil's staircase were examined by combination of laser angle-resolved photoemission, Raman and neutron scattering spectroscopies. A new type of electron-boson coupling between the mobile electrons and quadrupole CEF-excitations of the 4f orbitals was found. The coupling is exceedingly strong and exhibits anomalous step-like enhancement during the devil's staircase transition, unveiling a new type of quasiparticle, named multipole polaron.

論文

Application of an augmentation method to MCR-ALS analysis for XAFS and Raman data matrices in the structural change of isopolymolybdates

佐伯盛久*; 蓬田匠; 松村大樹; 斉藤拓巳*; 中西隆造*; 辻卓也; 大場弘則*

Analytical Sciences, 36(11), p.1371 - 1378, 2020/11

https://doi.org/10.2116/analsci.20P147

被引用回数：2 パーセンタイル：10(Chemistry, Analytical)

モリブデンイオンMoO $_{4}$ $^{2-}$ 水溶液に酸を加えると、複数のモリブデン原子が酸素を介して結合したポリモリブデン酸が形成され、さらに酸濃度に応じてポリモリブデン酸の化学形態は大きく変化する。我々は、これまで研究例の少なかった高酸性水溶液中(0.15-4.0M)でのポリモリブデン酸の化学形態を、ラマン分光法およびX線吸収微細構造(XAFS)分光法により調べ、測定したスペクトルを多変量スペクトル分解法(MCR-ALS)により解析した。MCR-ALS解析では実験データ解析により得られるスペクトルの任意性が問題になり、XAFSデータのみの解析ではこれが顕著になるが、XAFSデータとラマンデータを同時にMCR-ALS解析することで、信頼性の高い3成分のXAFSスペクトルを得ることに成功した。構造解析の結果から、硝酸濃度が高くなるにつれポリモリブデン酸の化学種が[Mo $_{36}$ O $_{112}$ (H $_{2}$ O) $_{16}$ ] $^{2+}$ [Mo $_{2}$ O $_{5}$ (H $_{2}$ O) $_{6}$ ] $^{2+}$ [HMoO $_{3}$ (H $_{2}$ O) $_{3}$ ] $^{+}$ へと変化する様子を明らかにした。

論文

Behavior of cesium molybdate, Cs $_{2}$ MoO $_{4}$ , in severe accident conditions, 1; Partitioning of Cs and Mo among gaseous species

Do, Thi Mai Dung*; Sujatanond, S.*; 小川徹

Journal of Nuclear Science and Technology, 55(3), p.348 - 355, 2018/03

https://doi.org/10.1080/00223131.2017.1397560

被引用回数：6 パーセンタイル：52.79(Nuclear Science & Technology)

シビアアクシデント時のセシウム挙動理解のために、水素-水蒸気環境におけるCs $_{2}$ MoO $_{4}$ の高温化学を調べた。Cs $_{2}$ MoO $_{4}$ -MoO $_{3}$ 疑似二元系をRedlich-Kister型の熱化学モデルで記述した。モデルの検証のために、Cs $_{2}$ MoO $_{4}$ の蒸発損失速度を熱天秤で乾燥及び湿潤アルゴン雰囲気下で測定し、解析により正確に予測評価できることを示した。同モデルを用いて、全電源喪失によるBWR炉心損傷時のCs及びMoの気相化学種間での分配を評価した。

論文

ガラス固化プロセス環境におけるルテニウム化合物の挙動評価

永井崇之; 佐藤修彰*; 捧賢一

物質・デバイス領域共同研究拠点研究成果報告書(平成27年度)(CD-ROM), 2 Pages, 2016/03

使用済核燃料再処理から生じる高レベル放射性廃液は、ガラス固化プロセスでガラス原料と溶融混合され、最終処分体のガラス固化体へ加工される。ガラス固化体を製造するガラス溶融炉内では、廃液に含まれるルテニウム(Ru)が溶融ガラス中に二酸化ルテニウム(RuO $_{2}$ )として析出する。このRuO $_{2}$ は溶融炉底部に堆積し、固化体容器への溶融ガラスの流下を阻害するため、溶融炉環境におけるRuの反応挙動を理解する必要がある。そこで、ランタン(La)硝酸塩とRu硝酸塩を原料に、硝酸塩の脱硝温度において生成するRu化合物を確認するとともに、Ru-La-Na混合硝酸塩にガラス原料を添加し、Ru化合物の化学形態の変化を追跡した。

論文

Infrared absorption and Raman scattering spectra of water under pressure via first principles molecular dynamics

池田隆司

Journal of Chemical Physics, 141(4), p.044501_1 - 044501_8, 2014/07

https://doi.org/10.1063/1.4890369

被引用回数：15 パーセンタイル：51.43(Chemistry, Physical)

通常水分子の変角振動によるとされている1600cm $^{-1}$ 付近に現れるピークが超臨界水の偏光ラマンおよび偏光解消ラマンスペクトルでは消失することが実験により観測されている。一方赤外吸収スペクトルには対応するピークが明瞭に現れることが観測されている。本研究では第一原理分子動力学と分極理論を組み合わせることにより赤外吸収スペクトルとラマンスペクトルの解析法を構築した。我々の計算法により水の赤外・ラマンスペクトルの上記の奇妙な振る舞いが再現されることを示した。通常の水で1600cm $^{-1}$ に観測されるラマンスペクトルのピークの起源を議論した。

論文

Polymerization of C $_{60}$ thin films by ion irradiation

鳴海一雅; 境誠司; 楢本洋*; 高梨弘毅

JAEA-Review 2005-001, TIARA Annual Report 2004, p.238 - 240, 2006/01

https://jopss.jaea.go.jp/pdfdata/JAEA-Review-2005-001-p0127-p0267.pdf

7MeV C $^{2+}$ イオンを照射したC $_{60}$ 薄膜をX線回折法とラマン分光法を用いて評価し、イオン照射によるC $_{60}$ 固体のポリマー化の過程を調べた。ラマンスペクトルにおいては、照射量の増加に伴い、A $_{g}$ (2)モードのピーク収量の絶対値が減少するとともに、A $_{g}$ (2)からH $_{g}$ (7)にかけての低波数側の成分が相対的に顕著になった。一方、X線回折の照射量依存については、照射量の増大に伴う111, 222反射の大角度側へのシフトが観測された。これらの結果から、イオン照射に伴うC $_{60}$ 分子の分解によってC $_{60}$ 分子の絶対数は減少するが、同時に、分解せずに残ったC $_{60}$ 分子のうち、ポリマー化したものの割合は増加し、照射量が310 $^{15}$ /cm $^{2}$ 以降はその割合がほとんど変化しないこと、また、110 $^{16}$ /cm $^{2}$ 照射後の(111)面の面間隔は、未照射の試料に比べるとポリマー化によって4%程度収縮していることがわかった。

論文

Characterization of C $_{60}$ films polymerized by ion irradiation

鳴海一雅; 境誠司; 楢本洋*; 高梨弘毅

Fullerenes, Nanotubes, and Carbon Nanostructures, 14(2-3), p.429 - 434, 2006/00

7MeV C $^{2+}$ イオンを照射したC $_{60}$ 薄膜をX線回折法とラマン分光法を用いて評価し、イオン照射によるC $_{60}$ 固体のポリマー化の過程を調べた。ラマンスペクトルにおいては、照射量の増加に伴い、A $_{g}$ (2)モードのピーク収量の絶対値が減少するとともに、A $_{g}$ (2)からH $_{g}$ (7)にかけての低波数側の成分が相対的に顕著になった。一方、X線回折の照射量依存については、照射量の増大に伴う111, 222, 333反射の大角度側へのシフトが観測された。これらの結果から、イオン照射に伴うC $_{60}$ 分子の分解によってC $_{60}$ 分子の絶対数は減少するが、同時に、分解せずに残ったC $_{60}$ 分子のうち、ポリマー化したものの割合は増加し、110 $^{16}$ /cm $^{2}$ 照射後に残っているC $_{60}$ 分子はほとんどがポリマー化していること、また、この時の(111)面の面間隔は、未照射の試料に比べるとポリマー化によって4%程度収縮していることがわかった。

論文

CARS study of deuterium clusters stabilized in solid helium

Gordon, E. B.*; 熊田高之; 石黒正純; 荒殿保幸

Journal of Experimental and Theoretical Physics, 99(4), p.776 - 783, 2004/10

固体ヘリウム中への重水素分子のドープ法の開発と、1.3K, 3Mpaの固体ヘリウム中にドープされた重水素クラスターのCARS(Coherent anti-Stokes Raman spectroscopy)法による分光研究を行った。ドープされた重水素のオルト,パラ体の含有量,クラスターサイズを関数としてスペクトルの、強度,線幅,シフト等を検討し、オルト,パラ体のラマン散乱断面積の比が、気相とは10000倍異なることなどを明らかにした。

論文

Glass formation at the limit of insufficient network formers

小原真司*; 鈴谷賢太郎; 竹内謙*; Loong, C.-K.*; Grimsditch, M.*; Weber, J. K. R.*; Tangeman, J. A.*; Key, T. S.*

Science, 303(5664), p.1649 - 1652, 2004/03

https://doi.org/10.1126/science.1095047

被引用回数：158 パーセンタイル：96.05(Multidisciplinary Sciences)

無機ガラスは通常、共有結合性の強い構造ユニットが、長周期的な秩序を持つことなく、繋がってネットワーク構造を形成しているものである。代表的な無機ガラスであるケイ酸塩ガラス(MeO-SiO等)においては、SiO四面体同士が酸素の頂点共有で繋がりネットワーク構造を形成している。したがって、常識的な考えでは、アルカリ金属酸化物(MeO)あるいはアルカリ土類金属酸化物(MeO)のオルトケイ酸塩(モル比MeO/SiO or MeO/SiO=2)は、ガラス化しないと考えられる。なぜなら、オルトケイ酸塩はネットワーク構造を形成するだけの十分な量の(ネットワーク形成物質)SiOを(SiO四面体を)含有していないからである。しかし、われわれは、大変純粋なMgオルトケイ酸塩ガラス(MgSiO)を坩堝等の容器を使用しない融解-急冷法(コンテナレス法)で作成した。そして、このガラスでは、Mg-Oが、歪んだイオン結合性のMgO, MgO, MgOユニットを形成し、それらが頂点あるいは稜を共有して新奇なネットワーク構造を形成していることを見いだした。この結果は、コンテナレスと同様の環境になっている星間からの物質中にこのMgオルトケイ酸塩ガラスに似た新奇なガラス相が見られる理由を示している。

論文

Structure evolution and corresponding electrical properties in weakly bound Co-C60 mixture

境誠司; 楢本洋; Xu, Y.; Priyanto, T. H.; Lavrentiev, V.; 鳴海一雅

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.788, p.L11.49.1 - L11.49.6, 2004/00

https://doi.org/10.1557/PROC-788-L11.49

真空同時蒸着法によりCoとC $_{60}$ の混合物質薄膜を作製して、Co濃度の関数として微視的構造変化と電気的特性を評価した。Coも濃度としては、CoxC $_{60}$ (x: C $_{60}$ 分子当のコバルト原子数)の形で、x=0.5-700の範囲で制御した。混合による薄膜の体積膨張とC $_{60}$ 分子振動のラマンモードの低波数側へのシフト量をCo濃度を制御して評価することにより、混合物質の構成要素としては、C $_{60}$ にCo原子が配位したC $_{60}$ よりなる基相と析出したCo超粒子であることを示した。さらに詳細な解析から、C $_{60}$ 基相中ではCo原子からC $_{60}$ に1個の電子供与が生じ、x=4でこの現象は飽和することを見いだした。また混合物質の電気伝導特性は、Co濃度に依存した、異なった伝導特性を示した。すなわち低濃度から順に、x4では、C $_{60}$ 基相に由来すると考えられる半導体的温度依存性を示すこと、4x60では孤立Co粒子が関与するバリアブルレンジホッピング機構が支配的であること、さらにx60の高濃度では、Co粒子間にパーコレーション経路が形成されることによる金属伝導機構が作用していることなどを明らかにした。

論文

Photoluminescence and Raman studies of curium and americium complexes of 6-methyl 2-(2-pyridyl)- benzimidazole; Evidence for an efficient intramolecular energy transfer

Assefa, Z.*; 矢板毅; Haire, R. G.*; 館盛勝一

Inorganic Chemistry, 42(23), p.7375 - 7377, 2003/11

https://doi.org/10.1021/ic034759y

被引用回数：11 パーセンタイル：36.73(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

6-メチル-2-(2-ピリジル)-ベンゾイミダゾール(biz)は、溶液中でアクチノイドと容易に錯形成するとともに、高効率に配位子-金属分子内エネルギー移動特性などを示すことが新しく見いだされた。エネルギー移動過程はCm(III):Biz系では、non-radiativeモードで、Am(III):Biz系ではおもにradiativeモードで進行することなどがわかった。

論文

Strong anti-stokes luminescence from H $^{+}$ -irradiated diamond

Xu, Y.; 楢本洋; 鳴海一雅; 宮下喜好*; 神谷富裕; 酒井卓郎

Applied Physics Letters, 83(10), p.1968 - 1970, 2003/09

https://doi.org/10.1063/1.1608465

被引用回数：6 パーセンタイル：28.18(Physics, Applied)

超高純度人工ダイヤモンド結晶の断面に、マイクロビーム(H $^{+}$ )を走査して、照射量が大きく異なる直方体状の照射スポットを多数形成した。さらに、圧電駆動型の試料ステージを有する共焦点型顕微ラマン分光器上で、断面からの距離の(深さ)関数として、発光強度を測定して、格子間原子型3H色中心のクラスター量が2-3個のC原子であることと、これを高密度に形成する条件を見いだした。その結果、この3H色中心が、多光子励起ではなく、格子振動と強く相互作用した励起に基づく、アンチストークス発光をもたらすことを、実験的に検証することに成功した。

論文

The Resonance Raman effect of uranyl formate in dimethyl sulfoxide

曽我猛

Spectrochimica Acta, Part A, 59(11), p.2497 - 2510, 2003/09

ヂメチルスホオキシド((CH $_{3}$ ) $_{2}$ SO)溶液中のギ酸ウラニル((UO $_{2}$ (HCOO) $_{2}$ )の共鳴ラマン散乱スペクトルを、ウラニルの電子励起準位( $^{1}$ $_{g}$ )に共鳴させて測定した。831cm $^{-1}$ に観測されたウラニルの全対称伸縮振動の相対強度を10本の励起光の波長(530450nm)に対してプロットしてその共鳴ラマンプロファイルを得た。観測されたラマンプロファイルは電子吸収スペクトルに見られる振電子構造を持つが、これと一致していない。この共鳴ラマンプロファイルをノン-コンドンモデルで電子スペクトルの変換理論を用いて解析し、励起状態( $^{1}$ $_{g}$ )でのウラニルの全対称伸縮振動数を得た。これから、電子励起( $^{1}$ $^{+}$ $_{g}$ $^{1}$ $_{g}$ )によるウラニルの結合距離の変化及び配位子からウラン原子に移動した電子数の知見を得た。その結果、配位子からウラニルに移行してくる電子数は、励起によるウラニルの結合距離の変化と比例関係にあった。共鳴ラマン効果の大きさは一般に種々の要素に依存するが、((CH $_{3}$ ) $_{2}$ SO)-(UO $_{2}$ L $_{2}$ )(L=Cl,CH $_{3}$ COO,NO $_{3}$ or HCOO)溶液系では、おもに共鳴準位への励起によるウラニル結合の原子間距離の変化に依存した。

報告書

核燃料再処理環境中におけるジルコニウムの応力腐食割れに関する研究

加藤千明

JAERI-Research 2003-013, 143 Pages, 2003/08

JAERI-Research-2003-013.pdf:22.12MB

本論文は核燃料再処理環境中におけるジルコニウムの応力腐食割れ(SCC)に関する研究成果をまとめたもので、全文7章から成っている。1章では背景及び目的を述べた。2章では試験装置を説明した。3章では沸騰伝熱面においては硝酸の酸化力が高まり沸騰伝熱面においてSCCが生じる可能性を示した。4章ではSSRT試験からSCC感受性は硝酸濃度と温度により大きくなり、切り欠き部でSCC感受性が大きくなることを示した。また、SCC感受性は結晶配向性に影響され、圧延方向と割れ進展面が一致する面で大きくなることを示した。5章では、溶接部のSCC感受性に関して(0002)面の存在量が多いHAZ/母材境界部にてSCC感受性は高くなることを示した。6章では、硝酸の高い酸化力発生機構に関して考察し、沸騰伝熱面における酸化還元電位の上昇は、沸騰バブル相にNO $_{2}$ 等のガス状窒素酸化物成分が移行し溶液から絶えず排除されることでHNO $_{2}$ の熱分解が加速されることにより生じることを明らかにした。7章では、総括を述べた。

論文

Structure and optical properties of germanium implanted with carbon ions

Wei, P.; Xu, Y.; 永田晋二*; 鳴海一雅; 楢本洋

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 206(1-4), p.233 - 236, 2003/05

https://doi.org/10.1016/S0168-583X(03)00738-9

被引用回数：6 パーセンタイル：43.07(Instruments & Instrumentation)

互いに固溶しない組合せとして、炭素イオンを注入により非晶質化したGe単結晶((100)と(110))について、その熱処理による結晶化過程を、イオンビーム解析法(ラザフォード後方散乱分光法、イオンチャネリング法、及び核反応法)、ラマン分後法及び原子間力顕微鏡法により調べた。いずれの注入条件でも非晶質になるものの、その回復挙動は、イオン注入時の入射角に敏感であることを見出した。すなわち、斜入射の条件でCイオン注入したGeでは、450度までの熱処理により結晶化するとともに、注入された炭素原子は表面に拡散・析出してナノ黒鉛を形成した。一方垂直入射の場合には熱回復の挙動は異なり、注入された炭素と照射欠陥の分布変化及び回復は観測されなかった。これらの結果は、イオン注入時に生ずる欠陥密度と拡散に影響する歪勾配が関係している。

論文

Formation of promising Co-C nanocompositions

Lavrentiev, V.; 阿部弘亨; 山本春也; 楢本洋; 鳴海一雅

Surface and Interface Analysis, 35(1), p.36 - 39, 2003/01

https://doi.org/10.1002/sia.1489

被引用回数：8 パーセンタイル：22.7(Chemistry, Physical)

反応性の低いCoとC $_{60}$ よりなる混合物の薄膜を、同時蒸着法により作製して、その微細構造の評価を、電子顕微鏡,ラマン分光及び原子間力顕微鏡などで行った結果について報告する。CoとC $_{60}$ は、ナノスペース特有のCoの凝集過程とC $_{60}$ の同素体変換過程を経て、炭素同素体で被覆されたCoナノ粒子よりなる、複合物質を形成する。特にその構造特性は、熱処理後に顕著になり、ナノCo結晶粒子に整合したナノダイアモンドの成長と、単一壁炭素ナノチューブの形成がその典型となる。会議では、上記結論に至る、微細構造解析の結果について、発表する。

論文

Modification of carbon related films with ion beams

楢本洋; Xu, Y.; 鳴海一雅; Zhu, X.; Vacik, J.; 山本春也; 宮下喜好*

JAERI-Review 2001-039, TIARA Annual Report 2000, p.183 - 185, 2001/11

https://doi.org/10.11484/jaeri-review-2001-039

イオンビーム蒸着法、及びイオンビーム誘起蒸着法を用いて合成した炭素薄膜に関する、構造状態評価、及び表面形態評価に関する報告である。イオンビーム蒸着からは、非晶質膜中に混在するナノダイアモンドが見つかり、DLC膜の研究者にインパクトを与えた。一方イオンビーム誘起蒸着法でも、イオン電流の値を大きくすると、高圧下で観察されているHCPナノダイアモンドの生成を確認することができた。